Normalerweise ist Tōshirō sehr ernst und erwachsen, was das komplette Gegenteil zu seinem Vizekommandanten Rangiku Matsumoto ist. Trotz der verschiedenen Lebenseinstellungen scheinen sie sich doch zu verstehen. Tōshirō ist meist ziemlich genervt, wenn andere Personen sich dumm stellen, etwas vermasseln oder unnötig Aufmerksamkeit auf sich ziehen, als er und Rangiku Matsumoto, Ikkaku Madarame, Renji Abarai, Yumichika Ayasegawa und Rukia Kuchiki nach Karakura Town kamen um Ichigo Kurosaki zu unterstützen. Weiterhin scheint es als würde Hitsugaya kindisches Verhalten und die Bezeichnung seinerseits als Kind nicht sonderlich mögen. Es ist außerdem bekannt, dass Tōshirōs Leibgericht Nattō ist, die ihm seine Großmutter sogar nach Seireitei schickt und, dass er getrocknete Kaki nicht besonders mag.
Weiterhin ist Tōshirō von seinem Spitznamen Shirō-chan(Weißchen) nicht besonders begeistert, es scheint als wäre er besonders genervt, wenn Momo Hinamori ihn so bezeichnet, obwohl er darauf besteht Kommandant-Hitsugaya gennant wird, wird er von ihr doch oft nur Hitsugaya-kun gennant. Tōshirō wird von Ichigo, zu seiner Verärgerung und trotz seiner Proteste, wie Byakuya Kuchiki und Kenpachi Zaraki, mit seinem Vornamen angesprochen.
Außerdem scheint es, als hätte Tōshirō eine sehr gute Intuition, denn er war einer der wenigen, die Ichimaru Gins falsches Spiel durchschauten, obwohl er, verständlicherweise, Sōsuke Aizens Hypnose nicht durchschaute.
Insgesamt kann man sagen, dass Tōshirō eine ziemlich mürrische Person ist, die wahrscheinlich wegen ihres Charakters so beliebt ist.